近日，我校vwin德赢郭俊凌教授团队在国际化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为：Customizable Supraparticles Constructed from Catechol-Terminated Molecular Building Blocks with Controllable Intermolecular Interactions的研究。多层级自组装策略对于深入理解从分子、纳米到宏观尺度的组装过程具有重要意义，同时也为构筑先进智能材料提供了可靠的途径。随着材料化学的发展，引入纳米颗粒作为基本构筑单元为超结构颗粒的设计开辟了新方向，此类研究多集中于对颗粒表面进行修饰从而赋予颗粒间驱动力以实现自组装。然而，在这些传统方法中，纳米颗粒的合成与表面修饰是分离的两个步骤，很大程度上增加了自组装材料的合成复杂性和应用难度。

我校郭俊凌教授团队主要围绕植物多酚在基础科学和前沿应用领域开展研究。在早期的工作中，探究了植物多酚独特的界面相互作用，发展了模块化的胶体组装方法（Nat. Nanotechnol. 2016, 11, 1105）。基于该研究，构建了酵母人工光合系统（Science, 2018, 362, 813）和细胞治疗平台（Adv. Mater., 2020, 32, 2003492; Adv. Sci., 2023, 2207488）。此外，基于超分子组装，以邻苯二酚基础结构单元为核心材料，利用植物多酚天然的物理化学性质，构建了类蛋白类核酸介晶超结构（Sci. Adv. 2021, 7, eabh3482）。受此启发，通过在功能分子中偶联邻苯三酚，可实现从母体分子到超结构颗粒的一体化制备策略。

该团队首先将邻苯二酚基团与多种功能基团偶联，包括异烟碱酰氯（Py）、4-苯基偶氮苯甲酰氯（Azo），油酰氯（Ole），形成以邻苯二酚为末端的母体分子单元。该母体分子可以通过多种分子间相互作用（即金属络合、主客体相互作用和疏水相互作用）获得初级纳米颗粒（图1B）。这些初级纳米颗粒包含丰富的邻苯二酚基团，因此可以进一步通过多酚与金属络合作用实现二级超结构颗粒构建。该团队证明了，通过将不同的功能基团与邻苯二酚基团结合，可以获得具有一系列功能的超结构颗粒，如酸碱双pH响应性（图1C）、光控渗透性（图1D）和膜非损伤的细胞标记（图1E）。该研究为构建具有可定制化功能和多层级结构的超级颗粒系统提供了新的策略和研究思路。该文通讯作者为郭俊凌教授和龚贵东副研究员（专职科研），第一作者为轻工学院2021级博士研究生张亚静、材料学院本科生王瑾（现芝加哥大学博士研究生）和轻工学院何云翔副研究员（专职科研）。国际著名超分子学家Ian Manners教授也对该研究提出了宝贵的建议。

图1. 通过多级组装邻苯二酚封端功能分子单元实现可定制的超级颗粒

上述研究工作得到“国家海外高层次人才计划”、“国家自然科学基金（22178233、22208228）”、“国家重点研发计划（2022YFA0912800）”、“制革清洁技术国家工程研究中心人才经费”、“高分子材料工程国家重点实验室人才经费（sklpme 2020-3-01）”、“双一流学科重点建设经费”等的资助支持。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303463